土壤环境中多环芳烃(PAHs)的去除对于修复长期受损的生态系统具有重要意义。然而,大多数传统方法中较差的传质过程和较低的催化活性导致去除效率有限。一组科学家构建了一种梯度氟掺杂羟基磷灰石核壳结构(HAP@FAP),具有挠曲电和压电耦合效应,可降解土壤中的多环芳烃,为土壤修复提供创新方法。他们的研究成果于 2023 年 10 月发表在《工业化学与材料》杂志上 。
传统土壤修复方法中传质过程差仍然是阻碍其进一步应用的重要因素。近年来,压电催化作为一种新的能量转换技术得到了发展。机械振动(超声波或搅拌等)可以引起压电催化剂的晶格畸变,加速土壤系统中的传质,从而增强压电催化对土壤中PAHs的降解,在土壤修复方面显示出巨大的潜力。
羟基磷灰石(Ca 10 (PO 4 ) 6 (OH) 2 , HAP)作为天然矿物压电催化剂,在压电催化土壤修复领域表现出独特的环境友好优势。然而,最大的挑战是HAP的压电系数较弱(1-16 pm V -1),导致催化活性较低。“如何构建具有高压电催化活性的HAP基矿物压电催化剂用于土壤修复是我们团队努力的方向,”苏州大学教授陆建梅解释道。
研究人员通过简单的离子交换方法成功制备了梯度F掺杂HAP@FAP核壳结构,通过内置应变梯度诱导压电性和挠曲电性耦合效应,增强了压电催化活性。通过土壤(200 mg kg -1 )中菲(PHE)的氧化降解来评价催化剂的压电催化活性。HAP@FAP表现出优化的压电催化活性,在超声波振动120分钟下可以降解79%的PHE。这明显优于具有固溶体结构的原始 HAP 和 F-HAP。此外,还考察了催化剂用量、水土比和超声波功率对降解性能的影响。
研究团队还提出了压电极化引起PHE退化的可能机制。在梯度F掺杂核壳方向产生的晶格应变梯度诱导的挠曲电增强了压电催化活性。在连续超声振动下,HAP@FAP中的极化电场将电荷载流子驱动至表面,产生活性氧,将PHE氧化降解,最终生成CO 2 和H 2 O,达到土壤污染物无害化处理的目的。
展望未来,研究小组希望他们的工作能够为压电催化剂的改性提供见解,以修复工业用地受有机物污染的土壤。“我们下一步计划扩大规模,以实现产业化应用的最终目标。我们开发的催化剂有望应用于污染工业用地的各种持久性有机污染物,例如多氯联苯和萘。”
研究团队包括来自苏州大学的韩军、田文柔、苗叶、李娜君、陈冬云、徐庆峰、李华和陆建梅。
该研究得到国家自然科学基金、国家科技攻关计划、江苏省领先技术基础研究项目和江苏省高等学校优势学科建设项目(PAPD)的资助。
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